A Rio de Janeiro államban fekvő Maceióban született, 1931. augusztus 9-én. A játékos-pályafutását kizárólag riói klubokban (América 1942–1946, Flamengo 1946–1958, Botafogo 1958–1964) töltő balszélső fénykorában a földkerekség egyik legjobbja volt saját posztján. Rio állam ötszörös bajnoka (1953, 1954, 1955, 1961, 1962), a Rio-São Paulo-torna kétszeres győztese (1962, 1964) lett. A válogatottban 1957 és 1964 között 33 hivatalos és egy nem hivatalos mérkőzést játszott, ezeken hat, illetve egy gólt szerzett. 1958-ban és 1962-ben is világbajnoki címet nyert. 1959 tavaszán ezüstérmes lett Dél-Amerika bajnokságán.

Mind a svédországi tornán, mind a chilein játszott a brazilok mind a hat mérkőzésén. Ezt rajta kívül csak Gilmar, Nilton Santos és Didi mondhatta el magáról.

Mind a két tornán szerzett gólt, ezzel meg Vavá és Pelé dicsekedhetett-dicsekedhet rajta kívül.

Még a harmincas éveiben járt – némi túlzással akár még játszhatott volna, akadt hasonlóra példa a futballvilág legszűkebb elitjében is –, amikor a Brazil Labdarúgó-szövetség az öntörvényű újságíró, az akkori szövetségi kapitány, João Saldanha leváltása után rábízta az arany-zöld mezeseket. Kezébe adták a futballtörténelem egyik legjobb válogatottját, amellyel Mexikóban világbajnoki címet nyert.

Nehéz dolga volt? Bizonyos értelemben nem. Akkor könnyű? Semmiképpen.

Pelé később azt mondta, Zagallo, akit mindannyian jól ismertek, többen még játszottak is vele vagy éppen ellene, nagyon bölcsen hagyta őket futballozni, de amikor arra szükség volt, bölcs tanácsaival segített. Éppen annyira „nyúlt bele” a csapatba, amennyire kellett, nem akarta a keménykezű mindentudót, s főleg nem – Saldanha rossz példájából is tanulva – az autokrata edzőt játszani. De

könyörtelen volt, amikor úgy érezte, veszélybe kerülhet a nagy közös cél megvalósítása, a világbajnoki aranyérem megszerzése.

Jairzinho mesélte később, hogy Zagallo tudta, a mexikói hőség veszélyes ellenfél lehet, ezért már egy hónappal a torna kezdete előtt elvitte a csapatát Guanajuatóba. Edzőmeccsek sokaságát játszatta velük, ahol gyakran megállította a játékot. Nem akarta Pelének, Gersonnak vagy éppen Tostãonak elmagyarázni a csatárjáték fortélyait, de mindig instruálta őket, ha úgy látta, hogy a csapat zsenijei nem az időjárásra, a klímára tekintettel futballoznak. A brazilok rejtekhelyre bújtak, miközben az angolok és a csehszlovákok, nem törődve a borzasztó hőséggel, a szállodájuk medencéjében élvezték az életet. Amikor a brazilok egyik legokosabb, legtanultabb játékosa, Wilson Piazza a nagy déli hőségben fejest ugrott a medence hűs habjaiba, Pelé egyetlen mondattal kiparancsolta onnan: „Most nem lehet, túl meleg van.”

Zagallo még egy dologra nagyon ügyelt: állandóan hangsúlyozta virtuóz módon cselező csatárainak, hogy

uralkodjanak magukon, s ne törlesszenek, bármilyen nagyot is rúgnak beléjük az ellenfelek.

Egy edzőmérkőzésen egy mexikói védő nagyon durván felrúgta Roberto Rivellinót. A temperamentumos balszélső bosszúra szomjasan ugrott fel, mire Zagallo ordítani kezdett – a saját játékosával. Ez hatással volt a többiekre is. Mexikóban, a korábbiakkal ellentétben, a braziloknak egyszer sem akadt gondjuk a bírókkal.

Mario Jorge Lobo Zagallo az első világbajnok futballista lett, aki edzőként is megszerezte ugyanezt a címet (azóta is csak Franz Beckenbauer lépett a nyomába.) Az NSZK-ban rendezett vb-n még ő dirigálta a csapatot, de az ott elért negyedik hely kudarccal ért fel… Két esztendőn át klubedzőként dolgozott hazájában, majd kisebb megszakításokkal irányította a kuvaiti, majd a szaúd-arábiai válogatottat, illetve utóbbi ország legjobb klubcsapatát, az al-Hilalt. Hazatérése után újra klubedzőként dolgozott Rióban, majd visszatért Ázsiába, az Arab Emírségek gárdáját dirigálta, egészen a vb-részvételig. Az olaszországi Mondialén azonban már nem ő, hanem Carlos Alberto Parreira vezette az emírségek csapatát. 1991-től a válogatott technikai tanácsadója volt – ebben a minőségében volt részese az újabb világbajnoki címnek az Egyesült Államokban, éppen Parreira oldalán – majd 1994-ben ismét szövetségi kapitány lett. 1996-ban olimpiai bronzérmet nyert Atlantában, s megnyerte az 1997-es Copa Américát és a Konföderációs-kupát, aztán „csak” ezüstérmes lett a franciaországi Mondialon.

Időközben az egykori szorgalmas balszélsőből, akit Formiguinhának, Kis Hangyának becéztek, az egyik neve alapján Velho Lobo, Öreg Farkas lett. Később dolgozott a Flamengónál is – igaz, kevés sikerrel. A 2002-es világbajnokságon, Japánban és Dél-Koreában nem kapott érdemi szerepet, de aztán 2006-ban, Németországban koordinátorként ismét ott volt a csapat mellett.