A Kolozs megyei Válaszút (Rascruci) községben jött a világra. Szülőfalujának népdalait, ritmusait, a helyi magyar, román és cigány népszokásokat kolozsvári református kollégistaként, tanárai biztatására kezdte gyűjteni. A fiatalok szokásrendjét, udvarlási hagyományait és népdalkincsét feldolgozó gyűjtőmunkájával első díjat nyert egy népdalpályázaton, és végleg eljegyezte magát a néprajzzal. 1946-ban tanítói oklevelet szerzett, tanítani a kalotaszegi Magyarvistára (Vistea) került.

A kolozsvári zeneakadémia elvégzése után, 1955-től a moldvai csángók közt, Lészpeden (Lespezi), majd a Gyimes völgyében tanított. 1957-58-ban a marosvásárhelyi Népi Alkotások Házában szakirányító volt. 1958-ban koholt vádak alapján letartóztatták és bebörtönözték, szabadulása után, 1959 és 1968 között Gyimesben egy faipari vállalatnál dolgozott, de a néprajzi gyűjtést tovább folytatta. Eredményeire Magyarországon is felfigyeltek, a hatvanas évek elején Kodály Zoltán hordozható magnetofont küldött neki, amivel jelentősen megkönnyítette a korábban fonográffal, majd 10-15 kilós magnóval végzett hanggyűjtést.

1969-ben feladta állását, és szabadfoglalkozású lett. Minden idejét és energiáját a gyűjtésnek szentelte, alkalmi kutatási megbízásokkal dolgozott, főként Gyimesben, Kalotaszegen, a Mezőségben és Moldvában. A népköltészet, a népszokások és a néptáncok mellett a bőr, fa, textil és kerámia használati tárgyak, a ruhákon, a bútorokhoz tartozó szöveteken, függönyökön, ágyterítőkön megjelenő varrott és hímzett díszítések is érdekelték.

Publikációinak sorát az 1969-ben kiadott Balladák könyve nyitotta meg, amely nagy szakmai és közönségsikert aratott. 1973-ban jelent meg az Új guzsalyam mellett című néprajzi gyűjteménye, majd 1989-ben a Martin Györggyel közös Mikor Csíkból elindultam. 1996-ban az Ez az utazólevelem (Balladák új könyve) hangzó melléklettel jelent meg, 2004-ben Világszárnya címmel moldvai magyar népmeséket adott közre. A 2005-ben megjelent Válaszút vándora című interjúkötethez Sólyom László írt előszót. 2014-ben ismét kiadták a számos dokumentummal bővült Balladás könyvét. Az életművét megkoronázó, hatalmas forrásmunkában több mint félezer balladaváltozat található, tartalmazza a korábbi kiadás teljes anyagát, kibővítve addig még nem közölt szövegváltozatokkal, dallamokkal és mellékletként 20 órányi eredeti hangfelvétellel.

A magyarul, románul és cigányul is beszélő kutató nemzetiségre való tekintet nélkül gyűjtötte e három nép hagyományait az észak-mezőségi falvakban Szék környékén, Kalotaszegen a nádasmenti falvakban, a gyimesi csángóknál és a moldvai csángóknál. Gyűjtőmunkája során 15 ezer dallamot jegyzett le, s 26 kazettát adott ki, amelyből 8 balladákat tartalmaz. Több népzenei lemeze és CD-je is megjelent Magyarországon, egy lemezét Amerikában is kiadták. A dalokat énekelte is, hangját az Ökrös együttessel közös lemeze őrzi. Neve összeforrt az erdélyi és a magyarországi táncházmozgalom életre hívásával és folyamatos gondozásával is.

Nagy szakmai alázattal és kíváncsisággal végzett munkáját a rendszerváltozás után kitüntetésekkel ismerték el, többek között 1990-ben Életfa-, 1993-ban Magyar Művészetért-, 1996-ban Kossuth-, 2000-ben Magyar Örökség-díjat kapott, 2001-ben Corvin-lánccal jutalmazták, 2005-ben a Magyar Művészeti Akadémia tagjává választották. 2010-ben megkapta a Magyar Köztársasági Érdemrend középkeresztje a csillaggal (polgári tagozat) kitüntetést. 2013-ban a Romániai Népművészeti Akadémia tagjává avatták. 2014-ben a Nemzet Művésze díjjal, 2015-ben a Magyar Művészeti Akadémia (MMA) életműdíjával tüntették ki.

1992-ben a szellemi és tárgyi javak és értékek fenntartása érdekében összvagyona felajánlásával létrehozta a Kallós Zoltán Alapítványt, amely a szórványvidéken élő magyar gyermekek oktatására bentlakásos kollégiumot is működtet. Az alapítvány szervezésében évente rendeznek tábort a magyar tánc és zenei kultúra iránt érdeklődőknek, ahová - Japántól Brazíliáig - a világ minden tájáról érkeznek résztvevők. A válaszúti szülőházában 2010-ben megnyitott Kallós Zoltán Múzeum és Népművészeti Központ ad otthont az általa gyűjtött mezőségi, kalotaszegi és erdélyi szász népviseletek és használati tárgyak több ezer darabból álló gyűjteményének.

"Sokan állítják, hogy a magyar népzene primitív, múzeumba való kacat. Nem jól tudják. A magyar népzenében az élet minden mozzanatára találunk példát. A népi kultúrában nincsenek sem történelmi, sem földrajzi határok. A népzenét nem kell félteni" - írta.

A Gulyás János-Gulyás Gyula rendezőpáros Balladák filmje (1983-1989) című dokumentumfilmjében az ő portréján keresztül mutatják be az erdélyi magyar népi kultúra helyzetét a Ceausescu-érában.