1975. június 4-én született Los Angelesben Jon Voight és Marcheline Bertrand színészpár gyerekeként. Nem sokkal később szülei útjai elváltak, anyja nevelte. Hatévesen apja oldalán állt először néhány percre a kamerák elé. Később keserűen nyilatkozta, hogy Jon Voighttal szinte kizárólag felvevőgépek előtt találkoztak, ott is csak egy-egy jelenet erejéig. Tizenegy évesen anyja beíratta Lee Strasberg Színházi Intézetébe. A tinédzser lány tizennégy évesen már első barátjával élt, de a szerelem sem segített depresszióján. Tizenhat évesen belevágott a modellszakmába, több videoklipben és reklámfilmben is szerepelt, de filmszínésznő szeretett volna lenni.

A Cyborg-2 - Üvegárnyék című sci-fiben alakított kisebb szerep után, 1995-ben már főszerepet kapott az Adatrablók című thrillerben Jonny Lee Miller brit színész partnereként, akivel hamarosan összeházasodtak. Frigyük hamar zátonyra futott, Hollywoodban azonban minden ajtó kinyílt előtte. Első Golden Globe-díját 1998-ban vette át Cornelia Wallace szerepéért a George Wallace című tv-filmben, emellett Emmy-díjra is jelölték. Második Golden Globe-díját a következő évben egy modell, Gia Carangi életrajzi filmjében nyújtott alakításáért nyerte el, majd a Golden Globe-díjesőt 2000-ben zárta az Észvesztő című drámával. Az utóbbiért Oscar-díjat kapott a legjobb női mellékszereplő kategóriában. 2013-ban humanitárius szerepvállalásáért az amerikai filmakadémia a Jean Hersholt-díjjal is kitüntette.

Az Észvesztő sikere után idegösszeomlással rövid időre kórházba került, majd házasságot kötött Billy Bob Thorntonnal. Egyiküktől sem állt távol a szokatlan dolgok, egymás vérét ampullába zárva viselték a nyakukban.

A világhírnevet a neves játékadaptáció, a Lara Croft: Tomb Raider (2001) két része hozta meg a számára. A film forgatása közben a háború sújtotta Kambodzsában szembesült először a humanitárius válság hatásaival. Hazatérve felvette a kapcsolatot az ENSZ Menekültügyi Főbiztosságával (UNHCR), amelynek 2001-ben jószolgálati nagykövete lett. 2003-ban az ENSZ-ből tudósító újságírók szövetségétől Világpolgár díjat kapott. Jószolgálati nagykövetként több mint negyvenszer látogatott el a világ nagy menekülttáboraiba. A menekült emberek védelmezőjeként 2012 óta kibővített feladatkörrel a menekültügyi főbiztos különmegbízottjaként tevékenykedik.

Magánéletében 2004 hozott gyökeres változást, amikor a Mr. and Mrs. Smith forgatásán találkozott Brad Pitt-tel, akivel egymásba szerettek, közös életet kezdtek. A Brangelinaként becézett sztárpár tíz év után, 2014-ben kötött házasságot. A ceremóniának mind a hat gyerekük - három saját, három örökbe fogadott - részese volt.

2006 közepére Jolie szinte páratlan népszerűségnek örvendett Hollywoodban. (Az iránta megnyilvánuló rajongással - ironikus módon - csak a Pitt által miatta elhagyott Jennifer Aniston tudta felvenni a versenyt.) Az év nagy filmsikere, Az ügynökség után, amelyben Robert De Niro és Matt Damon volt a partnere, már küszöbön állt az animációs fantasy, a Beowulf bemutatója. 2007-ben Michael Winterbottom filmjében, a Hatalmas szívben játszott, amely elnyerte ugyan a filmkritikusok tetszését, de az Oscar-díjért csak 2008-ban a Clint Eastwood rendezte Elcserélt életek című filmmel tudott újra ringbe szállni. A következő években főként akciófilmekben, a különleges Wantedban, Az utazóban és a Salt ügynökben alakította a testre szabott bérgyilkos- és ügynök-szerepeket.

Hangját kölcsönözte a Tigrisnek a Kung Fu Panda mindkét részében, majd átült a rendezői székbe. Így született meg 2011-ben a nagyrészt Magyarországon forgatott boszniai háborús dráma, a Vér és méz földjén. 2014-ben kasszasikert, 760 millió dolláros bevételt hozott számára a Walt Disney Stúdió Demóna című filmje, túlszárnyalva a Mr. és Mrs. Smith sikerét is. (Alakításáért a 2015-ös Kids' Choice Awardson a tévénéző gyerekektől megkapta a "legjobb gonosz" díját.)

2014-ben szoros barátságot kötött Louis Zamperini amerikai olimpikonnal, akinek életét a Rendíthetetlen című életrajzi drámában dolgozta fel. 2013-ban újra a figyelem középpontjába került, amikor elhatározta, mindkét mellét eltávolíttatja, mert egy hibás gén miatt a mellrák kialakulásának kockázatát 87 százalékra valószínűsítették nála az orvosok. 2015-ben újabb műtéten esett át, petefészkeit és petevezetékeit is eltávolították.

Jolie jelenleg is rendez, készül a Universal stúdió új játékfilmje, a By the Sea című dráma, amelyben 2005 óta először ismét Brad Pitt-tel játszik együtt.